Hierarchikus H-ZSM5 zeolitok, amelyek természetes kaolinit alapúak, mint nagy teljesítményű katalizátorok a metanol és aromás szénhidrogének átalakításához

Tárgyak

Absztrakt

Jelen munka jó kilátást mutat be a kiváló katalitikus teljesítményű hierarchikus katalizátorok kifejlesztésére a metanol-aromás szénhidrogén-konverzió (MTA) folyamatban. A testreszabott pórusmérettel és különböző Si/Al arányokkal rendelkező hierarchikus H-ZSM5 zeolitokat közvetlenül szintetizálták természetes kaolin agyag felhasználásával, olcsó szilícium-dioxid és alumínium forrásként. A hierarchikus HZSM-5 struktúrák közvetlen szintéziséhez tovább kutattuk a gőzzel segített konverziót (SAC) egy költséghatékony és zöld, megfizethető szacharidforrással, magas fruktóz tartalmú kukoricaszirup (HFCS) mellett, mint másodlagos mezopórusos anyag. Az előállított zeolitok jó kristályossággal, 2D és 3D nanostruktúrákkal, magas fajlagos felülettel, testreszabott pórusmérettel és hangolható savassággal rendelkeznek. Végül a metanol aromás szénhidrogénné alakításakor a katalizátor teljesítményét rögzített ágyas reaktorban teszteltük. A szintetizált H-ZSM5 katalizátorok kiváló metanolkonverziót (100 órán át 90% -ig) és szelektivitást (85% felett) mutattak a metanol aromás szénhidrogén-termékekké történő átalakításakor.

Bevezetés

Ebben a munkában a gőzzel segített konverziót (SAC) egyszerű és méretezhető szintézis módszerként alkalmazták a hierarchikus H-ZSM5 természetes szintéziséből a természetes kaolin agyagból, mint olcsó szilícium-dioxid és alumínium erőforrásból. Ezenkívül először magas fruktóztartalmú kukoricaszirupot használtak zöld, bőséges és olcsó anyagként, hogy másodlagos pórusokat (mezopórusos anyagot) juttassanak a rendszerbe. A magas fruktóztartalmú kukoricaszirup a szacharidok tiszta vizes oldata, és jó és olcsó cukorforrásnak tekinthető. Végül tesztelték a H-ZSM5 mint katalizátor teljesítményét metanol/szénhidrogén eljárásban. A katalitikus eredmények kivételes stabilitást és szelektivitást mutatnak az aromás vegyületekkel szemben.

Eredmények és vita

A kaolin minta TGA/DTG profilját az 1. ábra mutatja. 1a. A teljes súlycsökkenés a TG görbe szerint 14,8% volt. A 40–180 ° C hőmérsékleti tartományban megfigyelt enyhe súlyvesztés az adszorbeált víz elvesztésének tudható be. A 400–700 ° C-os hőmérsékleti tartományban bekövetkező jelentős tömegveszteség az Al-OH szerkezeti csoportok kaolin-metakaolin-konverzióvá alakuló dehidroxilezéséhez kapcsolódik. Sőt, a 750–850 ° C hőmérsékleti tartományban nem figyelhető meg nyilvánvaló tömegveszteség. A kaolin termikus metakaolinizálásának folyamatát a következő 30,31 reakció képviseli;

(a) TG/DTG tisztított kaolinit-diagram. (b) Kaolin, metakaolin és zeolit H-ZSM5 FT-IR spektrumai. (c) A nyers kaolinit és a tisztított meta-kaolinit XRD mintázata. (d) A szintetizált zeolitok XRD összehasonlítása.

hol Mban ben és Mki a szivattyúzott metanol mennyisége a reaktorban, illetve a nem átalakult metanol mennyisége vizes mintákban.